近日，我校环境科学与工程学院温室气体与大气污染物控制团队在环境功能材料合成与催化领域取得重要突破。团队深入解析了热场能量传递与原子级结构重构的跨尺度适配机制，相关研究成果以题为“Visualization of Co–O/N Sites under a Confined Combustion Strategy for Oxidation Reactions” 的论文，发表于国际权威期刊《Inorganic Chemistry》（自然指数统计源期刊），论文第一作者为环工学院杨仲禹副教授。
小分子C-H化合物的低温氧化行为高度依赖于金属氧化物的结构调控以及由缺陷引发的界面协同效应。在这一过程中，活性位点的形成与激发是理解催化剂在热响应下结构与性能演变的核心。沸石咪唑酯骨架材料（ZIF-67）因其形貌、元素组成及异质结界面的高度可调性，成为研究金属位点与气体分子相互作用的理想模型。然而，其未经高温处理的中心金属位点通常被有机配体包覆，需通过热解或燃烧去除配体或杂质以暴露活性位点。目前，温度调控作为催化剂合成与应用的关键手段，仍主要依赖“试错法”。这种参数调节方式偏重结果评价，弱化了变温合成与催化过程的原位动态分析，导致对催化活性中心原位演化规律的系统性研究不足，难以归纳活性中心起源与功能的普适性规律。究其根本，在于忽视了热场中动态能量转化对材料原子间键合结构的关键调控作用。针对上述挑战，本研究创新性地提出了限域燃烧催化剂合成策略。团队利用热分析动力学与原位同步辐射技术，精准解析了在临界能量阈值下，局域结构中金属位点随热场能量驱动的演变规律。该策略成功实现了对热响应过程中金属-氧键形成机理的识别与定向表征，并借助小波变换技术捕捉到热场内活性物种与过渡态之间的转化路径。基于此策略制备的氮掺杂Co₃O₄（PC-345）催化剂，能够有效调控八面体配位中的Co-O结构，显著提升材料的氧空位浓度与催化活性（C₂H₆活性温度：218°C，C₃H₆活性温度：176°C）。研究进一步揭示了性能优化的微观机制：提升的费米能级（-1.62 eV）、增强的电荷转移能力（0.24 Ω）以及降低的OOH→+H₂O转化能垒（0.1 eV），共同阐明了热场对Co-O/N活性位点的调控作用。该研究初步构建了材料变温合成过程与其催化性能之间的关联矩阵，为高效低温催化剂的设计提供了重要的理论指导。
本研究得到国家自然科学基金-联合基金项目、河北省自然科学基金-重点项目等资助。
